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武观&吕汪洋Angew.:尼龙6薄膜锚定COF@Ti3C2Tx MXene的可变形超级电容器

7/1/2023 9:13:00 AM

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研究内容

随着便携式电子设备在多功能生理信号监测、人机交互和时空刺激感知方面的快速发展,设计具有优异充放电性能、功率/能量密度以及长期循环寿命的关键储能设备,是下一代可穿戴智能系统的主流方向。织物基可变形超级电容器(D-SCs)具有较大的形状变化能力、重复循环操作的可能性和稳定的微观结构,受到了人们的广泛关注。设计具有坚固骨架和平滑有源通道的D-SC),用于电荷的动态迁移和法拉第存储,对于可穿戴系统来说至关重要。

浙江理工大学武观和吕汪洋通过逐层制造,开发了由共价有机框架(COF)@氨基修饰的Ti3C2Tx沉积在装饰尼龙6(DPA)膜上制成的高性能D-SCs(COF@N-Ti3C2Tx/DPA)。COF@N-Ti3C2Tx/DPA具有优异的H+存储性能和较大的界面电荷转移,在三电极体系中表现出优异的比电容、倍率性能和循环稳定性。固态D-SCs分别在5000次弯曲循环、2000次拉伸循环和5000次折叠循环后表现出高的可变形稳定性,分别为80.7%、80.6%和83.4%的电容保持率。相关工作以“Interface-Anchored Covalent Organic Frameworks@Amino-Modified Ti3C2TxMXene on Nylon 6 Film for High-Performance Deformable Supercapacitors”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者尼龙6(DPA)膜作为可变形基底,Ti3C2Tx薄片作为导电框架,共价有机框架(COF,由六酮环己烷八水合物(HKH)和1,2,4,5-苯四胺四氯化氢(BTA)连接)作为多孔活性材料组成,构建了一种用于柔性超级电容器的分级结构电极。

要点2.作者采用离心静电纺丝和逐层过滤法制备的可扩展Ti3C2Tx沉积在装饰尼龙6(Ti3C2Tx/DPA)基底上,具有结构疏松、变形能力强和导电网络稳定的特点。COF通过原位聚合过程和化学键相互作用在Ti3C2Tx层表面生长,确保了良好的界面稳定性和降低的电子转移能垒。

要点3.得益于丰富的多孔结构、优异的H+存储性能、高导电性、丰富的氧化还原反应位点、基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算阐明的大的界面电荷转移,柔性电极呈现出理想的比电容(1 A cm-3时为1298.3 F cm-3),优异的倍率性能(在20 A cm-3下为847.3 F cm-3)和大的循环稳定性(20000次循环后的保持电容为1048.7 F cm-3。

D-SCs也实现了40.5 mWh cm-3的高能量密度,用于为各种电子设备供电。在可变形的情况下,D-SC在5000次弯曲循环、2000次拉伸循环和5000次折叠循环后仍分别具有80.7%、80.6%和83.4%的电容保持率,这表明其在智能穿戴系统中的潜在应用。

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研究图文

图1. a)可变形体的COF@N-Ti3C2Tx/DPA电极的合成过程示意图及相应的界面相互作用。b)计算的平面平均静电势(插图:COF和Ti3C2Tx之间界面的差分电荷密度)。COF、Ti3C2Tx和COF@N-Ti3C2Tx/DPA异质结构的密度态。Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA对H+的吸附能。蓝色、紫色和红色分别表示Ti3C2Tx/DPA的氧位点、COF@N-Ti3C2Tx/DPA的N位点和COF@N-Ti3C2Tx/DPA位于C附近的N位点。c)COF@N-Ti3C2Tx/DPA的能量储存机制示意图。

图2. a、b)Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA的截面SEM。COF@N-Ti3C2Tx/DPA膜的c)TEM和d)AFM。e)COF、Ti3C2Tx/DPA、COF@Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA的XRD。f)COF@Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA的红外光谱。g)COF@Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA的O 1s峰值。h)Ti3C2Tx/DPA和COF@N-Ti3C2Tx/DPA的N2吸附/脱附等温线和孔径分布。i)COF@N-Ti3C2Tx/DPA的机械性能。插图:COF@N-Ti3C2Tx/DPA薄膜提升了900克的重量,显示出164.7 Ω的表面电阻。j)COF@N-Ti3C2Tx/DPA薄膜,在不同变形下的照片。

图3. 基于1 M H2SO4电解质的电化学性能。

图4. 固态D-SCs的电化学性能。

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文献详情

Interface-Anchored Covalent Organic Frameworks@AminoModified Ti 3 C 2 T x MXene on Nylon 6 Film for High-Performance Deformable Supercapacitors

Mengyue Feng, Yang Zhang, Xiaolin Zhu, Wenxing Chen, Wangyang Lu,* Guan Wu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202307195

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