浙江理工大学Anal. Chem.：Luminol‑O2系统的电化学溶出化学发光基适配体传感器

研究内容

前列腺特异性抗原（PSA）是临床诊断中的重要生物标志物，其在人类血清中的含量是前列腺癌早期诊断/筛查的金标准。目前的研究表明，健康人的PSA含量低于4 ng/mL，PSA含量增加（>10 ng/mL）表明前列腺癌症，可能性高达67%。

浙江理工大学Jiyang Liu/Fei Yan首次在氨基官能化的垂直有序介孔二氧化硅膜（NH 2 −VMSF）的纳米通道中合成了银纳米粒子（Ag NPs），研究了它们在鲁米诺-溶解氧（O 2 ）电化学汽提化学发光（ESCL）系统中的共作用促进剂作用。Ag NPs能够电催化将O 2 还原为超氧化物自由基，同时，从Ag NPs中电化学剥离的银离子（Ag + ）可以促进鲁米诺阴离子自由基的数量，从而提高鲁米诺溶解的O 2 系统的ECL强度。AgNPs@NH 2 −氧化铟锡电极上的VMSF用于构建ESCL适配体传感器，用于前列腺特异性抗原（PSA）的定量测定，产生低检测限[0.19 pg/mL（S/N=3）]和宽线性动态范围（1 pg/mL至100 ng/mL）。相关工作以“Silica Nanochannels as Nanoreactors for the Confined Synthesis of Ag NPs to Boost Electrochemical Stripping Chemiluminescence of the Luminol‑O2System for the Sensitive Aptasensor”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

研究要点

要点1.作者使用氨基官能化的VMSF（NH 2 −VMSF）被用作Ag NPs的受限生长的纳米反应器，获得AgNPs@NH 2 −氧化铟锡（ITO）电极表面上的VMSF。Ag NPs@NH 2 −VMSF杂化材料具有尺寸小、分布均匀、电化学活性高、在测试过程中长期稳定性好的Ag NPs的独特优势。

要点2.Ag NPs能够电催化将O 2 电催化还原为超氧化物自由基（O 2 •− ），同时，从Ag NPs中电化学剥离的银离子（Ag + ）可以促进鲁米诺阴离子自由基的数量（L •− ），从而提高鲁米诺溶解的O 2 系统的ECL强度。

要点3.AgNPs@NH 2 −氧化铟锡电极上的VMSF用于构建ESCL适配体传感器，用于前列腺特异性抗原（PSA）的定量测定，产生低检测限[0.19 pg/mL（S/N=3）]和宽线性动态范围（1 pg/mL至100 ng/mL）。开发的ESCL适配体传感器对血清中的PSA具有良好的分析性能，回收率高，相对标准偏差低，是临床应用中PSA测定的一种方便灵敏的方法，进一步拓宽了ESCL技术的策略。

研究图文

图1.（A）NH 2 −VMSF的俯视TEM，显示六边形填充的纳米孔；（B）由三层组成的NH 2 −VMSF/ITO的截面SEM。裸ITO、SM@NH 2 −VMSF/ITO和NH 2 −VMSF/ITO在[Fe（CN） 6 ] 3− （C）和[Ru（NH 3 ） 6 ] 3+ （D）溶液（0.05 M KHP中0.5 mM）中获得的CV。试验溶液的pH值为4。

图2. NH 2 −VMSF/ITO（A）和Ag NPs@NH 2 −VMSF/ITO（B）的俯视SEM。（B）插图：Ag NPs@NH 2 −VMSF/ITO的Ag元素图像。Ag NPs@NH 2 −VMSF/ITO的截面SEM（C）和相应的银元素图像（D）。Ag NPs@NH 2 −VMSF/ITO在0.5M NaOH溶液中浸泡3分钟后的俯视SEM（E）及其Ag元素图像（F）。

图3.电化学发光性能。

图4.电化学适配体传感器检测性能。

图5. 电化学检测性能。

文献详情

Silica Nanochannels as Nanoreactors for the Confined Synthesis of Ag NPs to Boost Electrochemical Stripping Chemiluminescence of the Luminol ‑ O 2 System for the Sensitive Aptasensor

Xiaoyu Zhou, Yanqi Zou, Hongjuan Ru, Fei Yan,* and Jiyang Liu*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c01033