常州大学范高超和南京大学赵伟伟Anal. Chem.：MOF基OPECT的级联功能和双酶级联检测

研究内容

近年来，有机光电化学晶体管(OPECT)生物分析已成为高性能检测生物分子的重要技术。然而，作为OPECT的敏感指标，动态调节跨导(g m )仍然严重不足。

常州大学/青岛科技大学范高超和南京大学赵伟伟 报道了一种新的光敏金属-有机框架(MOF-on-MOF)异质结构，用于有效调节最大g m 和天然双酶界面，以检测胆碱。OPECT的跨导可以通过在零栅极偏压下将光强度增加到最大值来灵活地改变，并且实现了灵敏的胆碱检测，检测极限为0.2 μM。相关工作以“ Highly Light-Harvesting MOF-on-MOF Heterostructure: Cascading Functionality to Flexible Photogating of Organic Photoelectrochemical Transistor and Bienzyme Cascade Detection ”为题发表在国际著名期刊 Analytical Chemistry 上。

研究要点

要点1. 作者报道了一种新的光敏MOF-on-MOF材料及其对OECT的柔性光门控的级联功能及其双酶级联检测。作者使用水热方法分别制备了UiO-66 MOF(u-MOF)和双齿配体MOF(b-MOF)。

要点2. 作者通过模块化组装方法将双齿配体MOF(b-MOF)组装到UiO-66 MOF(u-MOF)上形成b-MOF-on-u-MOF异质结构，可以为电荷分离和增强光吸收提供协同效应，并为通过氢键桥固定胆碱氧化酶(ChOx)和辣根过氧化物酶(HRP)提供亲生物环境。

要点3. OPECT的跨导可以通过在零栅极偏压下将光强度增加到最大值来灵活地改变，并且实现了灵敏的胆碱检测，检测极限为0.2 μM。

这项工作强调了一种新的异质结构MOF-on-MOF，它能够用光动态调制OECT的最大g m 及其独特的生物界面应用。

研究图文

图1.（a）u-MOF、（b）b-MOF和（c）b-MOF-on-u-MOF电极的SEM。插图：三维模型。u-MOF(黄)、b-MOF(蓝)和b-MOF-on-u-MOF(绿)的（d）FTIR、（e）XRD和（f）UV-vis吸收光谱和插图：(αhυ) 2 的光子能量(hυ)的Tauc图。u-MOF和b-MOF的（g）Mott-Schottky和（h）能带结构图。（i）在存在四个电子供体的情况下各自的光电流响应。实验在添加0.1 M电子供体的0.1 M PBS缓冲溶液中，在425 nm光照下进行。

图2. 双酶(蓝)和双酶相互作用的b-MOF-on-u-MOF(绿)的（a）FTIR和（b）相应二阶衍生物。（c）双酶表面上的残余基团和b-MOF-on-u-MOF内的有机连接体之间的氢键连接示意图。（d）b-MOF-on-u-MOF(黑)、双酶组装后(红)和双酶反应后(蓝)的光电流响应，对应于100 μM胆碱。光电流测量在包含0.1 M AA的0.1 M PBS电解质中在0 V偏压下在425 nm光照下进行。

图3. 不同辐射下的（a）传递特性和（b）g m 演化。（c）在425 nm光照(28.6 mW cm -2 )下，具有零栅极偏置的器件的瞬态I DS 和I GS 信号。（d）设备在黑暗或照明下双酶反应前后的转移行为。（e）C-E和G-E接口处的电压降。（f）双酶反应前(黑)和后(红)系统的瞬态I DS 反应。（g）系统对不同浓度胆碱的I DS 反应和（h）相应的校准曲线。（i）对100 μM干扰物的选择性研究，包括胆碱、精氨酸、L-半胱氨酸、L-组氨酸、谷胱甘肽、葡萄糖、尿酸、果糖及其混合物。I DS 步骤表示照明前后电流的值差。误差条表示三次独立检测的标准偏差。

文献详情

Highly Light-Harvesting MOF-on-MOF Heterostructure: Cascading Functionality to Flexible Photogating of Organic Photoelectrochemical Transistor and Bienzyme Cascade Detection

Xiao-Mei Shi, Zhen Wang, Miao-Hua Chen, Qing-Qing Wu, Feng-Zao Chen, Gao-Chao Fan,* Wei-Wei Zhao*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c00173