孙正宗/李巧伟JACS：远程外延MOF电子器件连续监测人呼吸NH3

研究内容

氨(NH 3 )作为一种重要的生物标志物，与蛋白质代谢和特定器官功能障碍有很强的相关性。受限于固定的仪器结构、侵入性和复杂的程序以及令人不满意的在线灵敏度和选择性，目前的医学诊断无法有效地实时监测这种化学物质。

复旦大学孙正宗和李巧伟 介绍了在毫米畴大小的单晶石墨烯衬底上成功合成长程外延金属有机框架(LR-epi-MOF)的方法。MOF和石墨烯之间具有完美的30°外延角和仅2.8%的重合点晶格失配，这种长程有序外延结构促进了电荷从NH 3 转移到MOF，然后转移到石墨烯，从而促进了整体电荷离域，表现出非凡的电全局耦合特性。这种独特的特性赋予了对NH 3 0.1 ppb的显著灵敏度。相关工作以“ Long-Range Epitaxial MOF Electronics for Continuous Monitoring of Human Breath Ammonia ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。

研究要点

要点1. 作者在毫米畴大小的单晶石墨烯(SCG)上制备了具有一致小平面晶体取向的长程30°外延MOF(LR-epi-MOF)。MOF和石墨烯之间具有完美的30°外延角和仅2.8%的重合点晶格失配促进了电荷从NH 3 转移到MOF再到石墨烯，从而促进了整体电荷离域，表现出非凡的电全局耦合特性。

要点2. 得益于完美排列的孔道、一致的单晶取向以及MOF和石墨烯之间的强全局耦合，基于LR-epi-MOF的可穿戴电子器件在呼出的气体中对NH 3 表现出显著的选择性响应，这可以通过Ni(II)位点和供电子NH 3 之间的优选结合来解释。

要点3. 该可穿戴设备在环境条件下达到了前所未有的亚ppb水平的氨检测极限，实现了比传统氨检测设备高出显著数量级的灵敏度。该设备抗干扰能力强、灵敏度高、响应快，使我们能够实时监测复杂的氮代谢，解读生活方式。

这种远程外延系统在开发用于临床诊断和个人健康跟踪的高灵敏度和选择性呼吸分析设备方面具有很大的前景 。

研究图文

图1. MOF在单晶和多晶石墨烯上的外延生长及其界面结构的示意图。

图2. LR-epi-MOF的合成。

图3. LR-epi-MOF上NH 3 吸附的电荷转移机理及表征。

图4. 直接和连续监测人体呼吸氨。

文献详情

Long-Range Epitaxial MOF Electronics for Continuous Monitoring of Human Breath Ammonia

Peng Gong, Sailin Yuan, Ziyan Yu, Taishi Xiao, Hongbin Li, Shunli Ma, Wenzhong Bao, Zihan Xu, Peng Zhou, David Wei Zhang, Qiaowei Li,* Zhengzong Sun*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12135